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Nano-Micro Letters (2021)13:192 https://doi.org/10.1007/s40820-021-00722-3 2. 通过原位拉曼光谱和系统的电化学表征阐明了GO的吸附-插层混合K⁺存储机制。 3. 揭示了C=O和COOH而不是C-O-C和OH基团有助于形成高导电性、完整和坚固的固体电解质界面。 图1. 石墨和GO样品的合成示意图和材料表征。(a) GO的合成示意图。(b) FT-IR光谱。(c) XPS元素含量。(d) 高分辨率的C 1s光谱。(e) 高分辨率O 1s光谱。(f) O元素类型含量。(g) XRD图谱。(h) 拉曼光谱。(i) 氮吸附-解吸等温线。(j) 孔径分布。 图2a对比了石墨与氧化石墨的电化学性能,并建立了氧官能团类型与电化学性能的直接关系。电化学测试结果表明,电化学性能的优劣顺序是:GO-3>GO-5>GO-1>Graphite。与石墨相比,引入氧官能团的GO样品保持了更高的可逆容量,证实了氧官能团对电化学性能的有利作用。将氧官能团类型和可逆容量进行关联,如图2f和2g所示,结果表明可逆容量与C=O和O=C-OH呈正相关,与C-O呈负相关。值得注意的是,GO-5具有与GO-3相似的层间距、更高的氧官能团的总含量和更大的比表面积,但可逆容量却比GO-3低,表明氧官能团的类型主导了电化学性能的提高,这一发现为氧掺杂改善K⁺储存性能提供了理论指导。 图2. 石墨和GO样品的电化学特性。(a)初始库仑效率。(b) 在0.1 A/g时的循环性能。(c) 倍率性能。(d)1 A/g时的长期循环性能。(e) 3.0-0.7 V的电压范围放电容量百分比。(f) 从O 1s XPS光谱(图1f)得到的各种氧官能团的原子浓度与0.1 A/g下100次循环后的可逆比容量之间的相关性。(g) 可逆比容量和C-O含量之间的相关性。 拉曼对石墨结构的变化十分敏感,K⁺储能机制通过原位拉曼测试表征。在充、放电过程中,石墨样品(图3)中表示K⁺插入石墨层的Gc峰(~1603 cm⁻1),可逆的出现与消失,表明了石墨可逆的嵌/脱钾过程。GO-3电极(图4)中无Gc峰的出现表明氧官能团的引入影响了钾的储存机制,进一步证实了GO-3的表面诱导和扩散控制的混合K⁺储存机制,从而揭开了石墨(插层机制)和GO-3(吸附-插层机制)不同的电荷储存机制。 图3. 石墨的原位拉曼分析。(a) 石墨在嵌/脱钾过程中的原位拉曼光谱。(b) 特定波数范围放大的拉曼图。(c) 相应的G峰峰位-电位(绿色和橙色虚线)和容量-电位(黑色实线)曲线。 图4. GO-3的原位拉曼分析。(a) 充/放电循环中的原位拉曼光谱。(b) 相应的ID/IG-电位(粉色虚线)和容量-电位(黑色实线)曲线。 IV 含氧官能团对电极/电解质界面性能的调控 图5. 原位FT-IR分析。(a) 原位FT-IR电化学电池的示意图。(b) 石墨,(c) GO-1,(d)GO-3,(e) GO-5的FT-IR光谱。(f) SEI组成示意图。 图6. 石墨和GO-3电池体系充/放电过程中的原位EIS。(a) 在原位EIS测量过程中GO-3的GCD曲线。(b-e) GO-3在充/放电过程中不同电位下的奈奎斯特图。(f-i) 石墨在充/放电过程中不同电位下的奈奎斯特图。(j) 在充/放电过程中阻抗拟合结果。 V PIHCs性能研究 图7. 使用石墨或GO阳极和AC阴极的PIHCs的电化学性能。(a) AC//GO-3的CV曲线。(b) AC//GO-3的GCD曲线。(c) PIHCs的倍率能力。(d) PIHCs的Ragone图。(e)PIHCs的长期循环性能。 彭玉凡 本文第一作者 湖南大学 博士研究生 钠/钾离子电池电极材料的设计、电解液的优化和电极界面调控与表征,高能量/高功率钾离子混合电器。熟悉电极材料的制备与表征;擅长原位材料表征及电化学测试技术,包括原位红外测试、原位拉曼测试、原位电化学阻抗测试。 ▍Email: pengyufan@hnu.edu.cn 陈桢 本文共同一作 德国卡尔斯鲁厄理工学院 博士后 从事电化学储能领域电极材料、固态电解液、界面修饰改性研究。 ▍Email: chen.zhen@kit.edu 胡爱平 本文通讯作者 湖南大学 教授 主要从事碳基新型电化学储能材料的设计、制备及充放电机制研究。 ▍主要研究成果 ▍Email: hudaaipinghu@126.com 刘继磊 本文通讯作者 湖南大学 教授 主要从事高性能电化学储能材料和器件设计、优化和机理研究,包括1) 原位光谱-电化学表征,2) 新型电化学储能材料和器件设计与优化,3) 碳基功能材料的制备和应用。 ▍主要研究成果 ▍Email: liujilei@hnu.edu.cn ▍课题组主页 64-NML专辑 | 钾离子电池 Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、Springer Nature合作开放获取(open-access)出版的英文学术期刊,主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, commentary, perspective, letter, highlight, news, etc),包括微纳米材料的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、吸波、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、SCOPUS、PubMed Central、DOAJ、CSCD、知网、万方、维普、超星等数据库收录。2020 JCR影响因子IF=16.419,在物理、材料、纳米三个领域均居Q1区(前10%)。2020 CiteScore=15.9,材料学科领域排名第4 (4/123)。中科院期刊分区:材料科学1区TOP期刊。全文免费下载阅读(http://springer.com/40820),欢迎关注和投稿。
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